Sel Surya Paralel Tandem MoTe2/perovskite Berperforma Tinggi Berbasis Grafena Oksida Tereduksi Sebagai Lapisan Pengangkut Lubang

Perovskit hibrid logam organik-anorganik telah secara konsisten membangkitkan minat penelitian yang luar biasa dalam komunitas fotovoltaik karena sifat semikonduktornya yang luar biasa sepertiproses fabrikasi yang mudah,panjang difusi yang panjang1, umur pembawa yang panjang2, penyerapan cahaya pankromatik3, dll. Hingga saat ini, efisiensi konversi daya maksimum (PCE) yang dicapai dalam sel surya perovskit sambungan tunggal (PSC) telah mencapai 25,5 persen1. Sehingga untuk lebih meningkatkan PCE yang dibatasi oleh batas Shockley-Queisser (SQ), beberapa strategi berbeda dilakukan, yaitu, efek penggandaan pembawa untuk memanen energi tambahan (hυ-Eg) foton dengan energi lebih besar dari celah pita (Eg)4 dan penyerap multifungsi untuk memanen foton dengan energi lebih kecil dari Eg5. Meskipun masih tidak praktis dan sulit untuk mendapatkan PCE melalui fenomena perkalian pembawa, multijunction (tandem) PSC telah berhasil mencapai PCE sebesar 29,15 persen.6. Namun, terinspirasi dari pencapaian rekanan tandem PSC, sel surya multijunction berbasis GaAs dan GaInP yang telah mencapai PCE maksimum 38,8 persen7, masih adaminat yang berkembang dalam peningkatan lebih lanjut dari kinerja PSC multijunction. Ini telah memacu pencarianmaterial dan arsitektur baru untuk PSC multijunction. 

Klik Di Sini Untuk Mengetahui Properti Anti-Oksidasi Cistanche

Dichalcogenides metal transisi semikonduktor (TMD), termasuk MoS2, MoSe2, MoTe2, WS2, dan WSe2, muncul sebagai penyerap yang sangat mengesankan untuk sel surya karena koefisien penyerapannya yang sangat tinggi8, fleksibilitas mekanis9, mobilitas pembawa yang tinggi10, bersama dengan celah pita yang ideal untuk fotovoltaik aplikasi8. Khususnya, lapisan TMD yang lebih tipis dari 20 nm mampu menyerap cahaya bahkan sepuluh kali lebih besar daripada semikonduktor celah pita langsung yang terkenal8. Sementara TMD, terutama MoS2, telah digunakan secara luas sebagai carrier transport layer (HTL) di PSC11,12, tidak ada laporan yang memperoleh manfaat dari kapasitas penyerapan TMD untuk meningkatkan efisiensi penyerapan cahaya di PSC. Meskipun sebagian besar TMD memiliki besaran celah pita yang hampir sama dengan perovskit, MoTe2 massal dengan celah pita sekitar 1 eV akan menjadi bahan penyerap komplementer bagi perovskit untuk memanen kisaran sinar matahari inframerah-dekat (NIR). Kemampuan penyerapan NIR yang kuat dari MoTe2, bersama dengan tidak adanya ikatan yang menjuntai di permukaannya, sifat TMD yang berasal dari interaksi interlayer van der Waals (vdW) yang lemah, mendukung MoTe2 sebagai kandidat yang cocok untuk struktur hetero dengan bahan perovskit untuk sel surya tandem13,14. Secara eksperimental, metode eksfoliasi kimia dan mekanis yang hemat biaya memungkinkan persiapan film tipis MoTe2 yang seragam dan homogen15,16. Dengan demikian, akan lebih berharga untuk mengeksplorasi eksploitasi bahan MoTe2 sebagai lapisan penyerap yang mendukung, untuk mendapatkan keuntungan dari penyerapan MoTe2.

Di sini, kami secara numerik menyajikan dan mengusulkan tipe Planar dari PSC multijunction paralel dengan daerah penyerap yang terbuat dari MoTe2 tipis dan CH3NH3PbI3. Perangkat utama terdiri dari lapisan ITO/TiO2/CH3NH3PbI3/MoTe2/ Spiro-OMeTAD/Ag, konfigurasi yang juga dibuat dengan MoS2 16. Penyelarasan pita MoTe2 yang sangat diinginkan dengan lapisan lain, bersama dengan kapasitas penyerapan NIR yang tinggi, sangat membuka jalan untuk mencapai efisiensi fotovoltaik yang lebih tinggi. Dengan membandingkan PSC sambungan tunggal, perangkat yang diusulkan menghasilkan peningkatan PCE dari 14,01 menjadi 18,52 persen . Dengan melakukan analisis numerik yang akurat dari kinerja perangkat yang bergantung pada ketebalan MoTe2, diperoleh ketebalan optimal 25 nm, yang beberapa urutan amplitudo lebih tipis daripada lapisan penyerap pendukung sebelumnya yang sejauh ini dilaporkan dalam PSC multisambungan17.

Meskipun demikian, itu adalah fakta yang mapan bahwa penggunaan penyerap celah pita rendah merugikan tegangan sirkuit terbuka (VOC) sel surya karena pemisahan tingkat kuasi-fermi elektron dan lubang yang terbatas. Demikian pula, kami telah mengamati pengurangan Voc setelah mengubah struktur menjadi perangkat multifungsi. Untuk mengkompensasi kerugian fotovoltase ini, kami mengganti lembaran graphene oxide (rGO) tereduksi dengan Spiro-OMeTAD sebagai HTL untuk meningkatkan ekstraksi dan transportasi lubang. Hebatnya, lembar rGO meningkatkan VOC dan PCE perangkat masing-masing hingga 0.928 dan 20,32 persen . Patut dicatat bahwa kinerja yang efektif dari lapisan rGO baik sebagai lapisan interlayer dan muatan transportasi telah terbukti dengan baik di PSCs18-23.

Persamaan dan model dasar

Dalam karya ini, kami menggunakan model optik dan listrik hibrida untuk menghitung dan mengevaluasi struktur yang disajikan. Kami menyajikan formulasi tradisional mereka (yaitu, dalam domain frekuensi) dan kemudian membahas perluasan ke domain waktu. Metode elemen hingga (FEM) digunakan untuk menyelesaikan persamaan diferensial parsial (PDE).

Model optik.

Gambar 1A menggambarkan diagram skematik skema PSC planar dasar kami. Dari atas ke bawah, strukturnya ditumpuk dengan timah indium transparanoksida(ITO) elektroda, titanium kompakdioksida(TiO2), lapisan metilamonium timbal iodida perovskit (CH3NH3PBI3), lapisan N, N-di(4-methoxyphenyl) amino]-9,9′-spirobifuorene (spiro-OMeTAD), dan lapisan perak (Ag) elektroda belakang. Cahaya insiden memasuki sel dari lapisan ITO dan diserap oleh film perovskite sampai batas tertentu. Selain itu, cahaya yang masuk mengalami multirefeksi karena reflektor Ag belakang yang menimbulkan peningkatan penyerapan. Untuk kuantitas, interaksi antara gelombang elektromagnetik dan lapisan, serta distribusi medan listrik (E), persamaan Helmholtz (diwakili sebagai berikut) diselesaikan:

dari struktur. Rumus Gopt adalah sebagai berikut,

di mana ℏ adalah konstanta Planck tereduksi, dan ε" adalah bagian imajiner dari permitivitas relatif. Seperti yang ditunjukkan dengan jelas oleh rumus, Gopt sebanding dengan kuadrat intensitas E dalam panjang gelombang tertentu. Laju pembangkitan total (Gtot) dapat berupa dihitung dengan mengintegrasikan Gopt melalui bandwidth panjang gelombang cahaya insiden.

Model listrik. Relasi J–V yang terkenal berikut ini digunakan untuk menggambarkan karakteristik listrik dari PSC saat ini:

untuk menghitung arus, persamaan Poisson dan kontinuitas berikut harus diselesaikan di seluruh perangkat:

hasil dan Diskusi

Seperti disebutkan sebelumnya, PSC referensi terbuat dari lapisan ITO, TiO2, CH3NH3PBI3, spiro-OMeTAD, Ag, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1a. Lapisan Te ITO, TiO2, CH3NH3PBI3, spiro-OMeTAD, dan Ag masing-masing bertindak sebagai elektroda transparan depan, lapisan transpor elektron (ETL), lapisan penyerap, lapisan transpor lubang (HTL), dan elektroda belakang. Sepanjang naskah ini, ketebalan lapisan ITO, TiO2, CH3NH3PBI3, spiro-OMeTAD, dan Ag masing-masing ditetapkan pada 50, 90, 200, 100, dan 100 nm. Gambar 1b menunjukkan diagram pita energi komponen dalam struktur, yang menyetujui penyelarasan pita yang menguntungkan untuk transfer elektron dan lubang di seluruh perangkat. Sebenarnya, pita valensi yang cukup besar antara perovskit (−5,48 eV) dan ETL (−7,45 eV) secara efektif memblokir injeksi lubang, sementara pita konduksi mereka selaras dengan baik untuk mengumpulkan elektron tereksitasi dalam film perovskit. Sebaliknya, penjajaran pita antara CH3NH3PBI3 (−3.93 eV) dan Spiro-OMeTAD (− 1.95 eV) membuat transfer lubang pada pita valensi cukup layak, sementara itu menghambat transfer elektron pada pita konduksi. Parameter input, nilai celah pita energi (Eg), dan afinitas elektron (χ) dari semua komponen dipilih sesuai dengan literatur17,24,25, dan nilainya diindeks ke tingkat vakum. Kurva hitam pada Gambar 1c menunjukkan penyerapan total dalam PSC referensi. Data indeks bias TiO2, CH3NH3PBI3, dan

spiro-OMeTAD diambil dari referensi 26–28. Area berbayang biru pada Gambar. 1c memanifestasikan spektrum serapan PSK dalam struktur. Jelas bahwa lapisan perovskit hanya dapat menyerap sinar matahari pada jarak 300–800 nm karena celah pitanya (1,55 eV), sehingga semua cahaya NIR terbuang sia-sia. Untuk mendorong penyerapan cahaya di luar jangkauan yang terlihat, lapisan ultrathin MoTe2 ditempatkan di bawah film perovskite. Semikonduktor MoTe2 massal yang diberkahi dengan celah pita kecil tidak langsung sekitar 1, 0 eV29 mampu memperluas penyerapan cahaya hingga panjang gelombang hingga 1200 nm, seperti yang ditunjukkan oleh daerah berbayang merah muda pada Gambar 1c. Selain celah pita tidak langsung, sebagian besar MoTe2 menikmati dua celah eksitonik langsung yang dominan, disebut A dan B, masing-masing sekitar 1,2 dan 1,5 eV30,31, yang menentukan puncak serapannya, seperti yang terlihat pada Gambar 1c. Selanjutnya, kurva hitam pada Gambar. 1d menunjukkan total Gopt di perangkat. Ini menegaskan penyerapan cahaya yang efisien menyebabkan generasi pembawa selama rentang NIR. Area yang diarsir biru dan merah muda pada Gambar. 1d mengungkap kontribusi lapisan PSK dan MoTe2, masing-masing, terhadap total Gopt. Secara kuantitatif, lapisan PSK dan MoTe2 masing-masing menyumbang sekitar 61 persen dan 39 persen dari generasi pembawa. Peningkatan generasi pembawa oleh lapisan MoTe2 ini menjanjikan peningkatan kinerja sel. Selain itu, lapisan MoTe2 seperti bahan TMD lainnya dapat memainkan peran yang lebih menguntungkan dalam meningkatkan kinerja perangkat. Kegunaan TMD di PSC telah diperluas untuk memfasilitasi transportasi pembawa yang efisien32, memperpanjang stabilitas16, dan seterusnya33. Oleh karena itu, keunggulan ini disertai dengan biaya rendah dan proses persiapan yang mudah—pengelupasan mekanis dan transfer ke dalam perangkat, menunjukkan keefektifannya dalam peningkatan efisiensi PSK.

Dalam simulasi ini, indeks bias MoTe2 curah diperoleh dari Ref34. Selain itu, dalam semua perhitungan, sumber cahaya input disesuaikan dengan spektrum AM1.5G. Bandwidth panjang gelombang dipilih dari 300 hingga 1200 nm dalam resolusi sebanyak 20 nm. Kondisi batas periodik (PBC) digunakan untuk setiap sisi daerah isolasi dalam struktur dan sisi lapisan Au diatur ke konduktor listrik sempurna (PEC). Kontak bawah dan atas dianggap ohmik ideal dan Schottky dengan kecepatan rekombinasi permukaan masing-masing 107 cm/s. Selanjutnya, jaring sapuan diterapkan untuk menyelesaikan bidang di sekitar lapisan tipis dengan lebih tepat. Tabel 1 mencakup semua nilai input optik dan elektrik yang digunakan dalam simulasi. Di sini, εr adalah konstanta dielektrik, NC dan NV adalah kepadatan efektif keadaan pita konduksi dan valensi, μn dan μp adalah mobilitas elektron dan lubang, χ adalah afinitas elektron, Eg adalah energi celah pita, NA dan ND adalah kerapatan akseptor dan donor , dan τn dan τp masing-masing adalah waktu hidup elektron dan lubang. Material Te MoTe2 dikenal sebagai P-doped35 alami. Selain itu, dalam batas curah, TMD semikonduktor menanggung masa hidup pembawa fotogenerasi hingga beberapa nanodetik36,37.

Karakteristik kerapatan-tegangan (J-V) arus dari PSC referensi kami dalam satu kondisi matahari ditunjukkan pada Gambar. 2a. Te PSC menunjukkan PCE 14.01 persen , dengan Jsc 15,20 mA/cm2, Voc 1,14 V, dan FF 0,81. Menguntungkan cahaya NIR yang terserap dalam lapisan MoTe2, Jsc secara signifikan meningkat sebesar 26,2 mA/cm2 dalam PSC multisambungan dengan ketebalan MoTe2 yang dioptimalkan. Tapi, Voc turun menjadi 0,84 V karena pemisahan tingkat quasi-fermi elektron dan lubang sekarang dibatasi oleh celah pita MoTe2. Secara keseluruhan, meskipun Voc dihancurkan setelah memasukkan lapisan MoTe2, peningkatan Jsc sangat mendominasi pengurangan Voc, yang menyebabkan peningkatan PCE yang nyata dari 14,01 persen menjadi 18,52 persen . Peningkatan PCE ini juga disumbangkan oleh penjajaran pita yang sesuai antara MoTe2 dan lapisan perovskite dan HTL, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2b. Memang, penyelarasan pita yang diinginkan antara lapisan penyerap dapat secara efektif mengurangi kehilangan Voc di PSC multisambungan sebagai hasil dari peningkatan transportasi muatan dan pengurangan rekombinasi muatan38. Untuk memberikan perspektif yang lebih luas tentang kemampuan TMD untuk penyerapan cahaya, kami membandingkan spektrum penyerapan dari struktur ini dengan ketika lapisan MoTe2 digantikan oleh tiga TMD lainnya, WSe2, MoSe2, dan MoS2, seperti yang diilustrasikan pada Gambar. 2c. Indeks bias dan parameter struktur pita WSe2, MoSe2, dan MoS2 diperoleh dari literatur34,39–41. Sementara semua TMD menunjukkan interaksi materi cahaya yang kuat di bawah iluminasi cahaya, celah pitanya mencakup rentang yang luas dari 1–2 eV42. Di sini, WSe2 dan MoSe2 dengan bandgap sekitar 1,3 eV dapat menyerap spektrum cahaya yang lebih luas dibandingkan dengan MoS2 dengan bandgap 1,45 eV. Dari jumlah tersebut, MoTe2 jelas lebih mampu menyerap cahaya NIR, menjadikannya pilihan terbaik untuk di-cascade dengan PSK. Gambar 2d,e menunjukkan interaksi antara medan listrik cahaya dan lapisan yang berbeda pada panjang gelombang 600 dan 1000 nm. Dapat dilihat bahwa lapisan MoTe2 berinteraksi dengan cahaya ketika panjang gelombang diatur ke 1000 nm, sedangkan kontribusinya terhadap penyerapan cahaya pada panjang gelombang tampak 600 nm dapat diabaikan. Perlu diketahui juga bahwa pemanfaatan TMD di PSC telah menunjukkan hasil yang sukses untuk meningkatkan stabilitas16,43. Di sisi lain, TMD di setiap ketebalan dapat dengan mudah disiapkan melalui pendekatan yang tidak peka terhadap lingkungan dan tidak merusak seperti pengelupasan fase kering atau cair16, kemudian ditransfer dengan metode kering atau basah. Dengan demikian, kombinasi bahan PSK dan TMD berpotensi meningkatkan kinerja PSC, tidak hanya dalam operasi fotovoltaik tetapi juga ketidakstabilan.

Untuk mencapai kinerja puncak multijunction PSC, analisis ketergantungan kinerja sel pada ketebalan MoTe2 telah dilakukan, sedangkan parameter input lainnya pada Tabel 1 dibiarkan tidak berubah. Menurut Gambar. 3, penyerapan, pembangkitan pembawa, dan parameter fotovoltaik sel berubah ketika ketebalan MoTe2 meningkat dari 5 menjadi 100 nm. Gambar 3a menunjukkan spektrum serapan dari empat ketebalan berbeda dari lapisan MoTe2 di dalam multijunction PSC. Seperti yang diharapkan, semakin tebal lapisan MoTe2, semakin banyak penyerapan cahaya pada lapisan MoTe2. Namun, tingkat penyerapan cahaya menjadi lebih lambat dengan bertambahnya ketebalan MoTe2, hingga mencapai saturasi pada ketebalan tertentu. Meskipun terlalu banyak cahaya diserap oleh MoTe2 pada panjang gelombang yang lebih panjang sekitar 1100 nm, generasi pembawa buruk pada panjang gelombang seperti itu, seperti yang diilustrasikan pada Gambar 3b. Ini dapat dikaitkan dengan efek rongga resonansi dan interferensi yang berperan dalam spektrum serapan, tetapi tidak memberikan pengaruh apa pun pada generasi pembawa. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3c, d, parameter fotovoltaik sel, PCE, Jsc, Voc, dan FF bervariasi dengan ketebalan MoTe2. Dengan meningkatnya ketebalan lapisan MoTe2, Jsc secara bertahap meningkat hingga mencapai titik jenuh. Sebaliknya, Voc berkurang dengan meningkatnya ketebalan MoTe2. Te Voc awalnya mengalami penurunan cepat dan kemudian laju penurunan menjadi lebih lambat dengan bertambahnya ketebalan MoTe2. Penurunan nilai Voc dapat dikaitkan dengan peningkatan rekombinasi pembawa muatan pada lapisan penyerap yang lebih tebal dan peningkatan resistansi seri44. Ketika ketebalan lapisan penyerap lebih kecil dari panjang difusi pembawa, tingkat rekombinasi pembawa berkurang secara signifikan, menghasilkan peningkatan tajam dalam voc. Di sisi lain, setelah jarak sejauh panjang difusi pembawa, pengurangan Voc terjadi akibat peningkatan rekombinasi pembawa. Juga, perlu dicatat bahwa parameter FF memiliki ketergantungan yang dapat diabaikan pada ketebalan MoTe2. Akibatnya, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3d, PCE awalnya mengalami peningkatan yang relatif intens dalam respons terhadap perubahan tajam Voc dan JSC pada ketebalan MoTe2 yang lebih tipis dan kemudian mencapai maksimum (~18,52 persen ) pada ketebalan MoTe2 25 nm , dan selanjutnya, turun saat peningkatan Jsc jenuh.

Untuk mengkompensasi efek destruktif dari menumpuk material celah pita rendah dan tinggi secara paralel, kami mengganti lapisan spiro dengan lapisan rGO 60 nm untuk meningkatkan transfer pembawa. Dapat dikatakan, graphene oxide (GO) dan rGO dapat memberikan banyak manfaat bagi PSC, yaitu peningkatan stabilitas, kelistrikan, dan konduktivitas termal45. Oleh karena itu, bahan tersebut banyak digunakan untuk berbagai fungsi di PSC seperti lapisan pengangkut pembawa, interlayer, danoksida konduktif transparan. Di sini, lapisan GO dipilih untuk disisipkan sebagai HTL karena struktur pitanya yang selaras dengan tepi pita lapisan yang berdekatan. Parameter pita energi elektronik rGO diperoleh dari Ref46. Seperti diilustrasikan pada Gambar. 4a, kegunaan rGO sebagai HTL terutama meningkatkan FF dan Voc hingga

{{0}.89 dan 0.928, masing-masing, dibandingkan dengan multijunction PSC tanpa lapisan rGO. Akibatnya, menghasilkan PCE setinggi 20,32, sekitar 1,77 persen lebih besar dari PSC multijunction dengan spiro HTL. Peningkatan yang signifikan dari kinerja fotovoltaik dalam multijunction PSC berbasis rGO dikhususkan untuk transportasi muatan yang lebih efisien dan penyelarasan pita energi yang lebih baik, di samping pengurangan resistansi seri yang meningkat karena pengurangan rekombinasi muatan yang diharapkan pada antarmuka.

Gambar 4b membandingkan kinerja fotovoltaik dari multijunction PSC dengan berbagai HTL termasuk bahan Spiro, PTAA, rGO, dan CuS. Parameter masukan dari bahan-bahan ini ditabulasikan pada Tabel 2. Lapisan rGO bertindak sebagai HTL lebih baik daripada bahan lain karena mobilitas lubangnya yang tinggi47, bersama dengan penjajaran pita yang bagus dengan MoTe2. Sebaliknya, CuS tidak selaras secara energetik dengan MoTe2, yang menyebabkan pengurangan VOC. Diagram pita multijunction PSC dengan HTL berbeda ditunjukkan pada Gambar. 4c.

Tanya lebih lanjut:

Email:wallence.suen@wecistanche.com

Whatsapp/Tel: plus 86 15292862950